พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ เจ้าสามพระยา สร้างขึ้นเนื่องในวโรกาสที่พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว และ สมเด็จพระนางเจ้าพระบรมราชินีนาถ เสด็จพระราชดำเนินมาทอดพระเนตรโบราณวัตถุที่พบจากกรุพระปรางค์วัดราชบูรณะ จังหวัดพระนครศรีอยุธยา เมื่อวันที่ ๒๓ พฤศจิกายน พ.ศ.๒๕๐๐ ทรงมีพระราชปรารภกับรัฐมนตรีกระทรวงศึกษาธิการและอธิบดีกรมศิลปากรในสมัยนั้นว่า “โบราณวัตถุ และศิลปวัตถุที่พบในกรุพระปรางค์วัดราชบูรณะนี้ สมควรจะได้มีพิพิธภัณฑสถานเก็บรักษา และตั้งแสดงให้ประชาชนในจังหวัดพระนครศรีอยุธยานี้ หาควรนำไปเก็บรักษาและตั้งแสดง